El efecto de protección permite una rápida transferencia de iones a través de una membrana nanoporosa para obtener mucha energía

Dec 15, 2023

Naturaleza Agua (2023)Citar este artículo

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Una clave para la gestión sostenible de las aguas residuales salinas ricas en compuestos orgánicos es fraccionar con precisión los componentes orgánicos y las sales inorgánicas (NaCl) como recursos individuales. Los procesos convencionales de nanofiltración y electrodiálisis sufren de contaminación de las membranas y comprometen la eficacia del fraccionamiento. Aquí desarrollamos una membrana nanoporosa compuesta de película delgada mediante codeposición de dopamina y polietilenimina como una membrana altamente conductora de aniones. Los resultados experimentales y las simulaciones de dinámica molecular muestran que la codeposición de dopamina y polietilenimina adapta eficazmente las propiedades de la superficie de la membrana, intensificando el efecto de protección de la carga y permitiendo una rápida transferencia de aniones para una electrodiálisis altamente eficiente. La membrana nanoporosa resultante exhibe un fraccionamiento electrodialítico sin precedentes de compuestos orgánicos y NaCl con una contaminación insignificante de la membrana, superando dramáticamente a las membranas de intercambio aniónico de última generación. Nuestro estudio arroja luz sobre el diseño sencillo de membranas conductoras de aniones de alto rendimiento y los nuevos mecanismos de transporte de masa asociados en la separación electrodialítica, allanando el camino para la gestión sostenible de flujos de residuos complejos.

Para avanzar en las emisiones netas de carbono cero para una economía circular, los procesos actuales de tratamiento de aguas residuales necesitan urgentemente un cambio de paradigma de la eliminación de contaminantes convencional a la recuperación de recursos, por ejemplo, energía, nutrientes, biomasa y otros subproductos de alto valor agregado que están más allá del agua. recuperación por ósmosis inversa1,2,3,4,5. Un gran desafío en el tratamiento de aguas residuales es la gestión de flujos de desechos salinos ricos en compuestos orgánicos producidos en una amplia gama de sectores industriales, como el procesamiento de textiles, las curtidurías, el procesamiento de alimentos, la industria del petróleo y el gas, las fábricas de papel y la fabricación de productos farmacéuticos6,7,8 ,9. Por lo tanto, es importante fraccionar eficazmente las sales orgánicas e inorgánicas (por ejemplo, NaCl) utilizando tecnología de separación innovadora y avanzada para recuperar de manera sostenible recursos preciosos de estos flujos de desechos salinos ricos en compuestos orgánicos10.

Las tecnologías de separación basadas en membranas ofrecen oportunidades para gestionar eficazmente estos flujos de desechos salinos ricos en materia orgánica. Por ejemplo, la nanofiltración se encuentra entre las tecnologías de membranas impulsadas por presión más utilizadas para tamizar compuestos orgánicos con pesos moleculares (MW) de 200 a 1000 Da y sales inorgánicas de flujos de desechos salinos ricos en compuestos orgánicos basándose en los efectos sinérgicos de la exclusión por tamaño y la electrostática. repulsión utilizando membranas nanoporosas compuestas de película delgada (TFC), que retienen los compuestos orgánicos pero permiten parcialmente la transmisión de sales inorgánicas11,12,13,14,15,16. Sin embargo, la presión osmótica elevada, el ensuciamiento de la membrana y la polarización de la concentración mejorada por la torta que se experimentan en el proceso de nanofiltración impulsado por presión inducen una disminución perjudicial del flujo de la membrana, minimizando así la eficiencia de separación de las sales orgánicas e inorgánicas17,18,19. Además, el procedimiento de nanofiltración-diafiltración impulsado por presión debe implementarse con un alto consumo de agua pura para lograr el fraccionamiento de sales orgánicas e inorgánicas, lo que inevitablemente sufre una pérdida considerable de los compuestos orgánicos objetivo y, por lo tanto, reduce la productividad del sistema10,20.

Como enfoque alternativo a la nanofiltración, se propone la electrodiálisis como ruta para desalinizar aguas residuales salinas ricas en compuestos orgánicos, que permite que cationes y aniones se transfieran a través de membranas de intercambio catiónico (CEM) y membranas de intercambio aniónico (AEM) bajo un campo eléctrico de corriente continua21. ,22,23. Sin embargo, la mayoría de los compuestos orgánicos con cargas negativas en las aguas residuales salinas ricas en materia orgánica migran a los AEM mediante atracción electrostática, lo que deteriora el ensuciamiento de la membrana durante el proceso de electrodiálisis24,25,26, limitando significativamente la eficiencia de transferencia de los aniones y poniendo en peligro el fraccionamiento de los aniones. Sales orgánicas e inorgánicas.

Al integrar los méritos y ventajas técnicos de la nanofiltración impulsada por presión (membranas nanoporosas, NPM) y el proceso de electrodiálisis (proceso electroimpulsado con presión baja/cero), en este documento ideamos un nuevo sistema de membrana electroimpulsado que utiliza poliamida nanoporosa TFC ( PA) membranas (con un límite de peso molecular (MWCO) de 200 a 1000 Da) como membranas conductoras de aniones (ACM) para reemplazar las AEM utilizadas en la electrodiálisis convencional. Esta estrategia alivia la contaminación de la membrana y acelera la transferencia de iones. Debido a la estructura nanoporosa de las membranas, los aniones pueden migrar a través de los nanocanales de las membranas TFC PA bajo un campo eléctrico directo. Sin embargo, las membranas nanoporosas de TFC PA tienen una carga muy negativa y pueden impedir significativamente la transferencia de aniones a través de la repulsión electrostática y, por lo tanto, deteriorar la eficiencia de la desalinización en el campo actual. Por lo tanto, es vital adaptar molecularmente las propiedades de la superficie de las membranas nanoporosas de PA para intensificar el efecto de protección de la carga, mejorando así la transferencia de aniones y la selectividad de los solutos, al tiempo que se separan eficazmente los compuestos orgánicos sin incrustaciones. Para modular las propiedades de la superficie de la membrana, se propone un recubrimiento bioinspirado a base de polidopamina (PDA) sobre una membrana de nanofiltración de PA como una estrategia novedosa y escalable para construir una superficie multifuncional para mejorar el rendimiento de la membrana27,28. Sin embargo, hay ejemplos limitados de NPM recubiertos con PDA en el proceso de membrana electroimpulsada con un par de aplicaciones en filtración de membrana impulsada por presión o modificaciones de superficie superhidrófilas29,30.

En este artículo, presentamos el diseño de NPM TFC antiincrustantes, altamente conductores de aniones y con ingeniería de superficie que presentan una codeposición fácil de dopamina y polietilenimina (PEI) para el fraccionamiento electrodialítico efectivo de las sales orgánicas e inorgánicas de compuestos orgánicos salinos. aguas residuales ricas (Fig. 1a, b). La codeposición de dopamina y PEI ajusta eficazmente las propiedades de la superficie de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI como ACM, lo que mejora la selectividad del soluto (como se desprende de los datos experimentales) y manifiesta un efecto de protección iónica para una rápida transferencia de aniones electrodialíticos. como lo demuestra la simulación de dinámica molecular (MD). El NPM TFC recubierto con PDA/PEI óptimo exhibe una eficiencia de desalinización superior al 99,3 % y una recuperación de compuestos orgánicos superior al 99,1 % para un fraccionamiento electrodialítico altamente eficaz de diversas soluciones mixtas de compuestos orgánicos/NaCl. Finalmente, mostramos que los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI son excepcionalmente estables para lograr un rendimiento de fraccionamiento impresionante con una propensión insignificante a la contaminación en una operación de separación electrodiálisis de 18 ciclos. Esto destaca la viabilidad de los NPM TFC diseñados en superficie como ACM avanzados en el fraccionamiento electroimpulsado en un solo paso de las sales orgánicas e inorgánicas de aguas residuales salinas complejas ricas en compuestos orgánicos para una economía circular sostenible.

a, Diagrama esquemático del recubrimiento bioinspirado a base de dopamina de TFC NPM. b, Configuración de pila de un nuevo proceso de separación electroimpulsado que utiliza NPM recubiertos con PDA / PEI como ACM para el fraccionamiento electrodialítico de compuestos orgánicos y NaCl en un solo paso. c, Imágenes SEM de superficie y transversales del sustrato TFC NPM suelto. d, Imágenes SEM de superficie y transversales del TFC NPM después de 36 h de recubrimiento PDA/PEI (NPM-6). e, Hidrofilia superficial de los NPM de TFC. f, potencial Zeta de los NPM de TFC. g, Resistencia eléctrica de área específica de los NPM de TFC. h, Relación entre los MW de los polímeros de poli(etilenglicol) y su rechazo para los NPM de TFC donde los símbolos representan datos medidos y las curvas modeladas utilizando la Ecuación S4 en la Información complementaria. Las barras de error representan la desviación estándar de mediciones triples de muestras duplicadas.

Datos fuente

Se utilizó un NPM de TFC de poli (piperazina amida) suelto con un MWCO de 682 ± 17 Da como sustrato para la fabricación de NPM de TFC altamente conductores de aniones mediante la codeposición de dopamina y PEI a pH 8,5 (Fig. 1a). Los NPM de TFC recubiertos se expusieron a la solución de dopamina/PEI en diferentes duraciones, es decir, 6, 12, 18, 24, 30 y 36 h, y se denominaron NPM-1, NPM-2, NPM-3, NPM- 4, MNP-5 y MNP-6, respectivamente. Mientras tanto, el sustrato TFC NPM suelto se denominó NPM-0 y se usó como control. El color de la superficie de las membranas TFC recubiertas cambió de un patrón blanco a un patrón amarillo claro y finalmente a un patrón marrón (Figura 1 complementaria), lo que demuestra la polimerización exitosa y homogénea de dopamina y PEI en las superficies de las membranas. Esto se confirmó aún más mediante imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM) (Figura complementaria 2). El análisis de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X demostró que la codeposición de dopamina y PEI en el sustrato de NPM suelto se indujo a través de reacciones de adición de base de Schiff y/o de Michael (Figuras complementarias 3 y 4). Un recubrimiento complejo de PDA/PEI de este tipo permite un aumento en el espesor de la capa selectiva para los NPM recubiertos con PDA/PEI de 87,5 ± 8,5 nm (NPM-0) a 135,0 ± 12,6 nm (NPM-6), como lo demuestra la fuerza atómica. mediciones de microscopía (AFM) (Figuras complementarias 5 y 6).

Además, las propiedades de la superficie (es decir, hidrofilicidad, cargas superficiales, resistencia eléctrica de área específica y tamaño de poro) de los NPM recubiertos con PDA/PEI se pueden ajustar con precisión mediante la codeposición de dopamina y PEI en el sustrato de NPM suelto (Fig. 1e). –h). En particular, las superficies de los NPM recubiertos se vuelven más hidrófilas y menos cargadas negativamente (Fig. 1e, f) debido a la intercalación de las moléculas de PEI con cargas positivas mediante la copolimerización con dopamina. Un recubrimiento complejo de PDA / PEI de este tipo puede minimizar la resistencia eléctrica del área específica de los NPM recubiertos mediante una densidad de carga negativa superficial reducida (Fig. 1g). Como se esperaba, la resistencia eléctrica de área específica de los NPM de TFC recubiertos se redujo de 10,47 ± 0,43 (NPM-0) a 5,69 ± 0,13 Ω cm2 (NPM-6) después de una deposición de 36 h de la capa del complejo PDA/PEI, que es beneficioso para mejorar la conductividad iónica bajo un campo eléctrico. Simultáneamente, el tamaño de los poros de los NPM de TFC recubiertos se redujo significativamente ya que el recubrimiento del complejo PDA/PEI puede unir suficientemente la estructura de la cavidad del sustrato de NPM suelto, lo que puede mejorar la retención de compuestos orgánicos (como se refleja en la reducción de MWCO y la media efectiva). tamaño de poro en la Fig. 1h, Fig. 7 complementaria y Tabla complementaria 3). Este cambio en las propiedades de la superficie confiere a los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI una mayor selectividad de los compuestos orgánicos sobre las sales inorgánicas (es decir, NaCl).

Se realizó una filtración impulsada por presión para ilustrar la selectividad de soluto de los NPM recubiertos con PDA/PEI entre sales inorgánicas (es decir, NaCl) y sustancias orgánicas. En este estudio, se seleccionaron cuatro antibióticos, es decir, ceftriaxona sódica, cefotaxima sódica, carbenicilina disódica y ampicilina sódica, como productos orgánicos modelo. El rechazo de antibióticos para los NPM recubiertos con PDA/PEI aumentó cuando se extendió la duración del recubrimiento (Figura complementaria 8a), lo que se atribuyó a la reducción en el tamaño de los poros de los NPM recubiertos con PDA/PEI, mejorando así el rechazo de compuestos orgánicos. a través del efecto de exclusión de tamaño. Por ejemplo, la membrana NPM-6 mostró un rechazo del 98,5 ± 0,2 % a la ampicilina sódica, superando notablemente al prístino sustrato suelto NPM-0 (88,9 ± 0,5 %). Por el contrario, el rechazo de NaCl para los NPM recubiertos con PDA/PEI disminuyó inesperadamente al aumentar la duración del recubrimiento (Figura complementaria 8b). Esto podría atribuirse a la reducción en la densidad de carga superficial negativa de los NPM recubiertos (reflejada por el cambio en el potencial zeta en la Fig. 1f), lo que lleva a una repulsión electrostática disminuida para la transmisión rápida de NaCl31,32,33.

Tanto las sales orgánicas como las inorgánicas (es decir, NaCl) coexisten en soluciones salinas reales ricas en compuestos orgánicos. La presencia de sales inorgánicas afectaría significativamente el comportamiento de separación de los NPM de TFC, lo que mejora el efecto de protección para reducir la retención de solutos7,34. Específicamente, el rechazo de compuestos orgánicos por el sustrato prístino de NPM suelto (es decir, NPM-0) disminuyó significativamente al aumentar la concentración de NaCl, lo que produjo una selectividad reducida entre NaCl y antibióticos en las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl como alimento (Fig. 2a). Después del recubrimiento de la capa del complejo PDA/PEI, los NPM de TFC recubiertos mostraron un rechazo creciente hacia los compuestos orgánicos en las mismas soluciones mixtas de antibiótico/NaCl (Fig. 2b y Fig. 9 complementaria). El impacto nocivo de la presencia de NaCl en el rechazo de compuestos orgánicos se minimizó para los NPM recubiertos con PDA/PEI con una duración de recubrimiento de 36 h (es decir, NPM-6). El rechazo de todos los antibióticos para la membrana NPM-6 disminuyó marginalmente al aumentar las concentraciones de NaCl, ya que el efecto de exclusión de tamaño de la membrana NPM-6 se maximizó con una reducción notable en el tamaño de sus poros. Esto permitió un aumento impresionante en la selectividad del NaCl y los antibióticos para su posible fraccionamiento efectivo (Fig. 2c). Por ejemplo, la selectividad de NaCl y ampicilina sódica en la solución mixta de antibiótico/NaCl a través de la membrana NPM-6 alcanzó 27,4, que fue mucho mayor que la (es decir, 5,0) del sustrato prístino y suelto de NPM-0 durante la presión. Procedimiento de nanofiltración impulsado (Fig. 2c).

a,b, Rechazo de antibióticos y NaCl para las membranas NPM-0 y NPM-6, respectivamente, al filtrar varias soluciones mixtas de antibióticos/NaCl. c, Selectividad entre NaCl y antibiótico para las membranas NPM-0, NPM-2, NPM-4 y NPM-6 al filtrar varias soluciones mixtas de antibiótico/NaCl con una concentración de NaCl de 12 g l-1. d, Contenido de antibiótico y NaCl en la alimentación durante la diafiltración basada en nanofiltración de volumen constante utilizando la membrana NPM-6 para el fraccionamiento de antibiótico y NaCl de una solución mixta de ceftriaxona sódica/NaCl. Las barras de error representan la desviación estándar de mediciones triples de experimentos de filtración duplicados.

Datos fuente

Aunque los NPM recubiertos con PDA/PEI mostraron una mayor selectividad entre NaCl y antibióticos, se debe implementar un procedimiento de diafiltración basado en nanofiltración de volumen constante utilizando la membrana NPM-6 para el fraccionamiento de antibióticos y NaCl de las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl (Fig. 2d y figura complementaria 10). La concentración de NaCl en todas las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl disminuyó significativamente al aumentar el número de diavolumen durante la diafiltración. Esto se debe a que el bajo rechazo general de NaCl (<30%) para la membrana NPM-6 permitió una rápida penetración de NaCl a través de la membrana (Figuras complementarias 11a a 14a). Cuando el número de diavolumen aumentó a 5,9–6,0, la concentración de NaCl en todas las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl se redujo de 11,9 g l−1 a 0,08 g l−1, lo que resultó en una eficiencia de desalinización de 99,3–99,4 % (Tabla complementaria 4). . Por otro lado, la membrana NPM-6 con un tamaño de poro más pequeño puede retener eficazmente los antibióticos incluso después de la diafiltración de las soluciones mixtas de antibiótico y NaCl. Sin embargo, a medida que aumentó el número de diavolumen, los antibióticos aún pudieron penetrar a través de la membrana NPM-6 junto con el permeado de nanofiltración. Para los antibióticos con un PM más bajo (por ejemplo, ampicilina sódica), una cantidad moderada de antibióticos se transportó desde el alimento al permeado, a pesar de que la membrana NPM-6 mostró rechazos de antibióticos superiores al 96%. En consecuencia, la pérdida de ceftriaxona sódica, cefotaxima sódica, carbenicilina disódica y ampicilina sódica del alimento al lado del permeado alcanzó el 4,18%, 6,27%, 8,98% y 11,47% (Figuras complementarias 11b a 14b), respectivamente. Por lo tanto, el procedimiento de diafiltración basado en nanofiltración de volumen constante impulsado por presión no puede recuperar suficientemente los antibióticos durante el fraccionamiento de antibióticos y NaCl de las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl (Tabla complementaria 4).

Los NPM recubiertos con PDA/PEI se utilizaron como ACM para reemplazar los AEM en la electrodiálisis convencional para evaluar su rendimiento de separación electroimpulsada (Fig. 3). Durante la separación basada en membrana electroimpulsada, se puede lograr una desalinización suficiente de las soluciones de NaCl puro utilizando los NPM recubiertos con PDA / PEI como ACM (Fig. 3a). Por ejemplo, la membrana NPM-6 produjo una eficiencia de desalinización del 99,5% para la solución pura de NaCl con un consumo mínimo de energía de 5,86 ± 0,10 kWh kg-1 durante 124 min de operación (Fig. 3b,c), que fue comparable a AEM comerciales (Figura complementaria 15b, d, e). Esto demuestra una impresionante capacidad de transferencia de aniones de los NPM recubiertos con PDA / PEI para desalinización (Fig. 3d). La notable mejora en la transferencia de aniones de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI se atribuyó principalmente a dos factores: (1) suficientes nanocanales y vías cortas de difusión de iones causadas por la capa selectiva intrínsecamente delgada de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI que permitir una transferencia eficaz de aniones bajo el campo eléctrico; (2) la densidad de carga negativa reducida de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI intensifica el efecto de protección y, por lo tanto, reduce la barrera de energía (es decir, la repulsión electrostática) entre los aniones y la superficie de la membrana para la transferencia de aniones. Aunque los AEM comerciales con una estructura no porosa generalmente tienen abundantes sitios de grupos de amonio cuaternario cargados positivamente, su espesor es del orden de cientos de micrómetros, lo que proporciona una vía de difusión de iones más larga para la transferencia de aniones (Figura complementaria 15c). Por lo tanto, dicha mejora en la conductividad aniónica de los NPM de TFC recubiertos con PDA / PEI proporciona un marco conceptual importante para el diseño sencillo de ACM rentables.

a, Evolución de la conductividad tanto en concentrado como en diluido. b, concentración de NaCl en el diluido y eficiencia de desalinización. c, Consumo de energía. d, Ilustración de la ruta de transferencia de aniones a través de los NPM de TFC durante la separación electrodialítica. Las barras de error representan la desviación estándar de mediciones triples.

Datos fuente

Además, examinamos la eficacia del fraccionamiento de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI (es decir, NPM-6) en las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl bajo un campo eléctrico. La capacidad suficiente de transferencia de aniones proporcionó a la membrana NPM-6 una eficiencia de desalinización de> 99,3% para todas las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl (Fig. 4a-d). Más importante aún, solo una pequeña cantidad de materia orgánica (<10 ppm) pasó al lado del concentrado, lo que sugiere un fraccionamiento suficiente de todos los antibióticos (es decir, ceftriaxona sódica, cefotaxima sódica, carbenicilina disódica y ampicilina sódica) y NaCl. Se obtuvieron eficiencias de recuperación sin precedentes (>99,1%) de todos los antibióticos a partir de las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl (Tabla 1) durante la separación electro-impulsada. Por lo tanto, los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI con una fina capa nanoporosa ofrecen ambos nanocanales para una transferencia de aniones eficaz y sin perturbaciones, y retienen sustancialmente compuestos orgánicos a través de un efecto de exclusión de tamaño mejorado, logrando una permselectividad extremadamente alta entre NaCl y antibiótico (es decir, es, hasta 21,407 entre NaCl y ceftriaxona sódica) (Figura 16 complementaria), lo que conduce a un fraccionamiento en un solo paso de los compuestos orgánicos y NaCl bajo un campo eléctrico. Además, un proceso de separación impulsado por electricidad que utiliza NPM TFC de superficie (es decir, NPM-6) como ACM superó notablemente el proceso de diafiltración impulsado por presión que utiliza la membrana NPM-6 como membrana de nanofiltración (Tabla complementaria 4) para fraccionamiento de la materia orgánica y NaCl en términos de recuperación orgánica y consumo de agua.

a–d, Evolución de la conductividad en el concentrado y diluido durante el fraccionamiento del antibiótico y NaCl en (a) ceftriaxona sódica/NaCl, (b) cefotaxima sódica/NaCl, (c) carbenicilina disódica/NaCl y (d) ampicilina sódica/ Soluciones mixtas de NaCl, respectivamente, mediante proceso electroimpulsado utilizando la membrana NPM-6 a una corriente de 0,5 A (inserto: contenido de NaCl tanto en el concentrado como en el diluido y contenido de antibiótico en el concentrado). e, Detalles del dominio de simulación MD (tenga en cuenta que las moléculas de agua no se muestran en el dominio de simulación para mayor claridad). f, Velocidad de deriva de los iones Na+, Cl− y ampicilina con muestras recolectadas en cada intervalo de 200 fs durante los últimos 15 ns en tres ejecuciones para el sistema MD. Las barras de error representan la desviación estándar de tres ejecuciones de simulación.

Para desafiar la viabilidad a largo plazo de los NPM recubiertos con PDA/PEI para el fraccionamiento de las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl, se investigó la propensión a la contaminación de la membrana NPM-6 basada en una operación de separación electroimpulsada de 18 ciclos (Fig. 5). ). Se observó un rendimiento casi idéntico en cada ciclo para el fraccionamiento de antibióticos (es decir, ceftriaxona sódica) y NaCl en esta operación de separación electroimpulsada de 18 ciclos, que presenta la estabilidad superior a largo plazo del TFC NPM con una eficiencia de desalinización consistentemente alta (99,3 –99,4%) durante varios ciclos (Fig. 5a,b). Una propensión a la contaminación tan extremadamente baja de la membrana NPM-6 se demostró además por el modesto aumento en su resistencia eléctrica de área específica después de la operación de separación electroimpulsada de 18 ciclos (Fig. 5b). En resumen, el excelente rendimiento general de fraccionamiento de la membrana NMP-6 se puede explicar por su tamaño de poro relativamente pequeño, que retuvo suficientemente los compuestos orgánicos e impidió la penetración de los compuestos orgánicos en la estructura interna de los poros debido al bloqueo de sus nanocanales. eventualmente garantizando una transferencia efectiva de aniones y la recuperación de los compuestos orgánicos (> 99,2%) (Fig. 5c, d). Además, la superficie cargada negativamente de la membrana NPM-6 ayudó en cierta medida a la repulsión electrostática de los compuestos orgánicos, reduciendo la propensión a la contaminación. Como era de esperar, la membrana NPM-6 también exhibió una notable resistencia a la incrustación contra el ácido húmico incluso en la solución mixta de ácido húmico/NaCl con una salinidad elevada (~50 g l-1 de NaCl) durante una operación de separación electrodialítica de cuatro ciclos, lo que puede reflejarse por la disminución casi idéntica en la conductividad de la solución mixta de ácido húmico / NaCl (Figura complementaria 17a) en el diluido para cada ciclo. Además, la membrana NPM-6 produjo un fraccionamiento impresionante de ácido húmico y NaCl en la solución mixta de ácido húmico/NaCl con una eficiencia de desalinización del 99,2 % (Figura complementaria 17b) y una recuperación de ácido húmico del 99,6 al 99,7 % (Figura complementaria 17b). 17c).

a, Evolución de la conductividad en el concentrado y diluido. b, Contenido de NaCl en el diluido y su eficiencia de desalinización (recuadro: resistencia eléctrica de área específica de NPM-6 antes y después del ensuciamiento). c, Contenido de ceftriaxona sódica en el concentrado y su tasa de recuperación. d, Esquemas de la transferencia de aniones de la membrana NPM-6 durante el fraccionamiento electrodialítico de ceftriaxona sódica y NaCl.

Datos fuente

A diferencia de los AEM con sitios de grupo cargados positivamente, los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI proporcionan una transferencia electrodialítica mejorada de aniones al intensificar el efecto de protección de la carga. Además, realizamos simulaciones MD de transferencia de iones para dilucidar aún más el mecanismo de transporte de masa de los NPM de TFC recubiertos con PDA / PEI en electrodiálisis (Fig. 4e, f y Películas complementarias 1-3). Cuando se aplicó el campo eléctrico a través de los NPM TFC recubiertos con PDA/PEI, observamos que los iones Cl- se mueven hacia el ánodo a través de los NPM recubiertos con PDA/PEI, mientras que los iones Na+ se mueven hacia el cátodo (Películas complementarias 1 y 2). Además, la velocidad de deriva negativa calculada de los iones Cl- y la velocidad de deriva positiva de los iones Na+ (Fig. 4f) demuestran la dirección de movimiento de los iones Cl- y Na+ bajo el campo eléctrico. Aunque existe una débil repulsión electrostática entre la ligera capa del complejo PDA/PEI con carga negativa y los iones Cl- cargados negativamente, el campo eléctrico aplicado es lo suficientemente fuerte como para superar la repulsión electrostática, permitiendo que los iones Cl- pasen a través del complejo PDA/PEI. capa de NPM de TFC recubiertos. Por el contrario, los iones de ampicilina como modelos orgánicos tenían una velocidad de deriva mucho menor de 2,2 × 10−6 Å fs−1 que los iones Cl− (velocidad de deriva de 7,0 × 10−5 Å fs−1), lo que implica que el movimiento de los iones de ampicilina no está orientado hacia un polo fijo, sino que son casi estacionarios en comparación con los iones Cl- que se mueven rápidamente (Película complementaria 3). Por lo tanto, el movimiento de los iones de ampicilina no se ve influenciado significativamente por el fuerte campo eléctrico aplicado. Debido al efecto de exclusión de tamaño, los NPM recubiertos con PDA/PEI pueden retener eficazmente los iones de ampicilina y permanecer en el lado diluido. En consecuencia, los iones ampicilina y Cl- podrían separarse eficazmente. Por lo tanto, la simulación MD confirma aún más la superioridad del rendimiento de la separación electrodialítica utilizando los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI como ACM para el fraccionamiento eficaz de compuestos orgánicos y NaCl.

Generalmente, las unidades de electrodiálisis convencionales equipadas con AEM son una plataforma tecnológica para la desalinización de soluciones salinas ricas en compuestos orgánicos. Sin embargo, los AEM comerciales (es decir, AEM-5) sufrieron una grave contaminación de la membrana durante una operación de separación electrodialítica de 12 ciclos durante el fraccionamiento de los antibióticos (es decir, ceftriaxona sódica) y NaCl en la solución mixta de antibiótico/NaCl (suplementario). Figura 18). Esto se atribuyó principalmente a la atracción electrostática entre los compuestos orgánicos cargados negativamente (es decir, iones de ceftriaxona) y los sitios del grupo de amonio cuaternario cargados positivamente de los AEM (Figura complementaria 18e), que pueden inducir el bloqueo de los poros de los AEM y reducir sustancialmente la atracción positiva. densidad de carga de los AEM (como se refleja en el notable aumento en la resistencia eléctrica del área específica de la membrana AEM-5 después de la contaminación en la figura complementaria 18d), lo que impide la transferencia de aniones. El ensuciamiento de la membrana comercial AEM-5 requirió una duración prolongada de la operación para eliminar las sales inorgánicas (es decir, NaCl) de la alimentación (es decir, diluir) para cada ciclo con una eficiencia de desalinización reducida (Figura complementaria 18a). Específicamente, la eficiencia de desalinización de la membrana comercial AEM-5 disminuyó del 98,0% al 97,5% en la solución mixta de ceftriaxona sódica/NaCl después de la operación de separación electrodialítica de 12 ciclos. En consecuencia, el contenido de NaCl en la solución mixta de ceftriaxona sódica/NaCl se mantuvo a un nivel de >0,24 g l-1 en la operación de separación de 12 ciclos (Figura complementaria 18b). Por otro lado, los iones de ceftriaxona cargados negativamente se transfieren inevitablemente a través de la membrana AEM-5 al lado del concentrado mediante atracción electrostática bajo el campo eléctrico, lo que resulta en un alto contenido de ceftriaxona sódica (>41 mg l-1) en el lado del concentrado y un bajo contenido de ceftriaxona sódica (>41 mg l-1) en el lado del concentrado. recuperación de antibióticos (<95,9%) (Figura complementaria 18c). De manera similar, la membrana AEM-5 también experimentó un deterioro del rendimiento de fraccionamiento en la solución mixta de ácido húmico/NaCl a una salinidad elevada (~50 g l-1 NaCl), debido a la incrustación causada por el ácido húmico durante una operación de separación electrodialítica de cuatro ciclos. (Figura complementaria 19a). En particular, la membrana AEM-5 tuvo una eficiencia de desalinización decreciente del 98,9% al 98,6% (Figura complementaria 19b). Simultáneamente, se observó ácido húmico con una concentración de más de 32 mg l-1 en el concentrado, lo que llevó a una recuperación de ácido húmico de ca. 96,7% (Figura complementaria 19c). En consecuencia, la electrodiálisis equipada con AEM comerciales como ACM permite la transferencia de compuestos orgánicos a través de los AEM con una pérdida moderada de compuestos orgánicos objetivo, lo que es desfavorable para el fraccionamiento de compuestos orgánicos y NaCl.

Por lo tanto, la utilización de NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI bioinspirados como ACM en el proceso de separación electrodiálisis puede facilitar el fraccionamiento eficiente en un solo paso de las sales orgánicas e inorgánicas (es decir, NaCl) de soluciones salinas ricas en compuestos orgánicos que contienen antibióticos. superando notablemente a los AEM comerciales. Este estudio de prueba de concepto buscó tamizar de manera efectiva las sales orgánicas e inorgánicas para la recuperación de recursos de varios flujos de desechos salinos ricos en orgánicos y proporcionar pautas para el diseño sencillo de ACM personalizados, rentables y de alto rendimiento para modernizar los convencionales. Ensuciar los AEM en las aplicaciones de separación electroimpulsadas para la gestión sostenible de flujos de residuos desafiantes.

El TFC NPM de poli (piperazina-amida) suelto disponible comercialmente (LNFM-1, MWCO 682 ± 17 Da) se adquirió de Guangdong Yinachuan Environmental Technology y se utilizó como sustrato para la fabricación de ACM avanzados. ChemJoy Polymer Materials suministró amablemente el CEM comercial (es decir, CJMC-3) para la transferencia de cationes en electrodiálisis. Guangdong Yinachuan Environmental Technology, Shandong Tianwei Membrane Technology, Fumatech y ASTOM suministraron cuatro AEM comerciales, que fueron designados como AEM-1 (AEM-N1), AEM-2 (TWEDA1R70), AEM-3 (FAS-30), AEM -4 (FAS-PET-130) y AEM-5 (Neosepta@AMX), respectivamente. Las propiedades clave de estos AEM comerciales se presentan en la Tabla complementaria 1.

PEI (PM promedio 600 Da, 99%) y tris(hidroximetil)aminometano (Tris, >99%) fueron suministrados por Shanghai Aladdin Biochemical Technology. El clorhidrato de dopamina (>98%) fue suministrado por Sigma-Aldrich. Estos productos químicos se utilizaron tal como se recibieron para el revestimiento de la superficie del NPM suelto. Cuatro antibióticos, es decir, ceftriaxona sódica (PM 598,5 Da, >98%), cefotaxima sódica (PM 477,5 Da, 99,5%), carbenicilina disódica (PM 422,4 Da, grado USP) y ampicilina sódica (PM 371,4 Da, grado USP) se compraron de Shanghai Aladdin Biochemical Technology. NaCl (>99,0%) fue suministrado por Sigma-Aldrich. Los productos químicos se utilizaron tal como se recibieron sin ninguna purificación.

El recubrimiento inspirado en mejillones sobre el sustrato suelto de TFC NPM se realizó mediante codeposición de dopamina y PEI como se ilustra en la Fig. 1a. El cupón de sustrato de NPM suelto se cargó primero en el molde redondo hecho a medida, lo que permitió que la superficie de la membrana quedara con el lado hacia arriba. Posteriormente, se disolvieron homogéneamente clorhidrato de dopamina (2,0 g l-1) y PEI (2,0 g l-1) en una solución tampón Tris (50 mmol l-1, pH 8,5) mediante agitación vigorosa. Luego, la solución mixta de dopamina/PEI preparada se vertió inmediatamente en el molde para recubrir la superficie inspirada en el mejillón sobre el sustrato TFC NPM suelto. La duración del recubrimiento de codeposición se fijó en 0, 6, 12, 18, 24, 30 y 36 h, respectivamente. Las membranas resultantes con duraciones de recubrimiento variables se denominaron NPM-0 (prístina), NPM-1, NPM-2, NPM-3, NPM-4, NPM-5 y NPM-6, respectivamente.

Las morfologías superficiales y transversales de las membranas se visualizaron mediante SEM (NOVA NanoSEM 230; NOVA NanoSEM 450). La composición química de la superficie de las membranas se registró mediante espectroscopía de fotoelectrones de rayos X con un espectrómetro Axis Supra+ (Kratos Analytical). El espesor de la capa selectiva de las membranas se determinó mediante AFM (Agilent 5500), como se describe en detalle en Información complementaria.

La hidrofilia superficial de las membranas se midió utilizando un analizador de superficies óptico (OSA200, Ningbo Scientific Instruments Company). La carga superficial de las membranas se evaluó utilizando un analizador electrocinético (SurPASS, Anton Paar GmbH) en una solución de electrolito de NaCl de 10,0 mmol l-1 a ​​pH 6,7 en términos de potencial zeta. La resistencia eléctrica del área específica de las membranas se detectó mediante una celda de análisis de resistencia de cuatro compartimentos diseñada a medida (material de polímero ChemJoy) en una solución de NaCl de 0,5 mol l-1, como se ilustra con más detalle en Información complementaria. El tamaño de los poros y el MWCO de las membranas se midieron mediante la separación de 0,2 g l-1 de soluciones de poli(etilenglicol) con varios MW, como se detalla en Información complementaria.

La separación impulsada por presión de los NPM de TFC recubiertos se realizó utilizando una unidad de filtración de flujo cruzado diseñada a medida a 4 bar y 25 ± 1 °C para evaluar su selectividad entre las sales orgánicas e inorgánicas (es decir, NaCl) (ref. .35). Inicialmente, el cupón TFC NPM (área efectiva de 22,9 cm2) se presurizó filtrando el agua pura a 6 bar para lograr un flujo de permeado constante. Posteriormente, se realizó la filtración de soluciones individuales de NaCl puro con concentraciones variables (es decir, 1,0, 3,0, 7,5 y 12,0 g l-1) o soluciones de antibióticos (es decir, 1,0 g l-1 de ceftriaxona sódica, cefotaxima sódica, carbenicilina disódica o ampicilina sódica). realizado. Finalmente, se realizó la separación de las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl con diferentes concentraciones de NaCl (por ejemplo, hasta 12,0 g l-1) para evaluar la selectividad entre los antibióticos y el NaCl de los NPM de TFC. El rechazo (R) de los solutos se calculó mediante la ecuación (1):

donde Cp y Cf son la concentración de antibióticos o NaCl presentes en el permeado y el alimento, respectivamente. La concentración de antibióticos se midió utilizando un espectrofotómetro UV-vis (espectrofotómetro UV-vis Genesys 10S, Thermo Scientific)36,37,38,39.

La selectividad (S) entre Cl− y los antibióticos para los NPM de TFC se calculó utilizando la ecuación (2)40:

donde RNaCl y Rorganics son el rechazo de NaCl y antibióticos para los NPM de TFC al filtrar las soluciones mixtas de antibiótico/NaCl, respectivamente.

Para fraccionar los compuestos orgánicos (es decir, antibióticos) y NaCl mediante un proceso de separación impulsado por presión, se realizó una diafiltración basada en nanofiltración de volumen constante utilizando un TFC NPM (es decir, NPM-6) mediante el sistema de flujo cruzado diseñado a medida. Sistema de filtración a 4 bar y 25 ± 1 °C (ref. 35). Específicamente, se usó como alimentación una solución mixta de 300 ml de compuestos orgánicos/NaCl (1,0 g l-1 de compuestos orgánicos y ~12 g l-1 de NaCl). Se añadió agua pura con varios valores de diavolumen (η, definido como la relación de volumen entre el agua pura añadida y la alimentación durante la diafiltración) a la alimentación a una velocidad idéntica a la del permeado para mantener el volumen de alimentación sin cambios.

El rechazo de soluto (Rs) de los NPM de TFC durante el procedimiento de diafiltración basado en nanofiltración de volumen constante se determinó mediante la ecuación (1).

La tasa de recuperación (α) de los compuestos orgánicos durante la diafiltración basada en nanofiltración de volumen constante se calculó utilizando la ecuación (3):

donde Cinicial,orgánicos y Cfinal,orgánicos representan la concentración inicial y final del antibiótico en el alimento, respectivamente.

La eficiencia de desalinización (β) de la diafiltración basada en nanofiltración de volumen constante se calculó utilizando la ecuación (4):

donde Cinicial,NaCl y Cfinal,NaCl representan la concentración inicial y final de NaCl en la alimentación, respectivamente.

El rendimiento de la separación electroimpulsada de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI como ACM se evaluó en una celda de electrodiálisis diseñada a medida (ChemJoy Polymer Material), donde los AEM se reemplazaron para la transferencia de aniones para fraccionar las soluciones mixtas de compuestos orgánicos/NaCl (Fig. .1b). La celda de electrodiálisis constaba de un cátodo, un ánodo y una pila de membranas (Figura complementaria 14a), donde se insertaron alternativamente tres piezas de cupones CEM y dos piezas de NPM de TFC (área efectiva de 19,4 cm2 para cada cupón de membrana). Se utilizó una solución de Na2SO4 de 0,3 mol l-1 como electrolito tanto en la cámara catódica como anódica.

Inicialmente, se utilizaron 300 ml de solución de NaCl puro (aproximadamente 12 g l-1) como alimentación (diluido) en la separación electrodiálisis a una corriente aplicada de 0,5 A para investigar la capacidad de transferencia de aniones de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI para la desalinización de Soluciones puras de NaCl. La solución intermedia de NaCl en el compartimento de concentrado tenía una concentración de sal idéntica a la de la alimentación (diluido). Para comparar el rendimiento de las membranas de los NPM de TFC diseñados en superficie, se aplicaron cuatro AEM comerciales (es decir, AEM-1, AEM-2, AEM-3, AEM-4 y AEM-5) como ACM en la celda de separación electrodialítica diseñada para desalinización de soluciones puras de NaCl. Cuando la conductividad de la alimentación disminuyó a 0,16 mS cm-1, la operación de separación electrodialítica se detuvo inmediatamente.

El consumo de energía (E) y la eficiencia de desalinización (γ) del proceso de separación electrodialítica se determinaron mediante las ecuaciones (5) y (6), respectivamente:

donde U es el voltaje aplicado, I es la corriente aplicada, M es la masa molar de NaCl y V es el volumen de la solución de alimentación. \({C}_{{\rm{inicial}},{\rm{NaCl}}}^{{\rm{e}}}\) y \({C}_{{\rm{final}} ,{\rm{NaCl}}}^{{\rm{e}}}\) representan la concentración inicial y final de NaCl en la alimentación (diluido), respectivamente.

Posteriormente, se utilizaron más soluciones mixtas de 300 ml de antibiótico/NaCl (es decir, ceftriaxona sódica/NaCl, cefotaxina sódica/NaCl, carbenicilina disódica/NaCl o ampicilina sódica/NaCl) (1,0 g l-1 de antibiótico y ~12 g l-1 NaCl). como alimentación en el proceso de separación electrodiálisis utilizando los NPM TFC recubiertos con PDA/PEI (es decir, NPM-6) como ACM para el fraccionamiento de antibióticos y NaCl a una corriente de 0,5 A. Durante la desalinización/fraccionamiento del antibiótico/NaCl mezclado soluciones, el proceso de separación electrodiálisis se terminó cuando la conductividad de la alimentación cayó por debajo de 0,2 mS cm-1.

Finalmente, se investigó la propensión a la contaminación de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI con una operación de separación electrodialítica de 18 ciclos usando la solución mixta de ceftriaxona sódica/NaCl como alimentación para verificar la estabilidad de los NPM de TFC diseñados en superficie (es decir, NPM -6) como ACM para el fraccionamiento práctico en un solo paso de compuestos orgánicos y NaCl. Simultáneamente, el proceso de electrodiálisis equipado con los AEM comerciales (es decir, AEM-5) se llevó a cabo utilizando la solución mixta de ceftriaxona sódica/NaCl como alimentación en el proceso de separación electrodiálisis de 12 ciclos bajo las mismas condiciones de filtración, destacando la superioridad de la superficie. NPM TFC diseñados para el fraccionamiento de antibióticos y NaCl.

La eficiencia de desalinización (γ) durante el proceso de separación electrodiálisis para el fraccionamiento de antibióticos y NaCl se determinó mediante la ecuación (6).

La tasa de recuperación (δ) de los antibióticos durante el proceso de separación electrodiálisis para el fraccionamiento de antibióticos y NaCl se calculó mediante la ecuación (7):

donde \({C}_{{\rm{initial}},{\rm{organics}}}^{{\rm{e}}}\) es la concentración inicial de los antibióticos en el alimento y \({ C}_{{\rm{final}},{\rm{organics}}}^{{\rm{e}}}\) es la concentración final de los antibióticos en el compartimento de concentrado.

La permselectividad (P) entre Cl− y los antibióticos para los NPM de TFC durante el proceso de separación electrodialítica se calculó utilizando la ecuación (8)41:

donde \({C}_{{\rm{orgánicos}}}^{{\rm{inicial}}}\) y \({C}_{{\rm{orgánicos}}}^{{\rm{ final}}}\) son la concentración inicial y final de los antibióticos en el alimento (diluido); \({C}_{{\rm{NaCl}}}^{{\rm{inicial}}}\) y \({C}_{{\rm{NaCl}}}^{{\rm{final }}}\) es la concentración inicial y final de NaCl en la alimentación (diluido) durante el proceso de separación electrodiálisis.

Además, el rendimiento de desalinización de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI (es decir, NPM-6) como ACM se probó adicionalmente con una operación de separación electrodialítica de cuatro ciclos utilizando la solución mixta de ácido húmico/NaCl como alimentación para demostrar su viabilidad. en el fraccionamiento en un solo paso de ácido húmico y NaCl en condiciones de mayor salinidad. Además, los AEM comerciales (es decir, AEM-5) estaban equipados para comparar el rendimiento de la desalinización con los NPM TFC de superficie diseñados para el fraccionamiento de ácido húmico y NaCl. Específicamente, se usaron 300 ml de solución mixta de ácido húmico/NaCl (1,0 g l-1 de ácido húmico y ~50 g l-1 de NaCl) como alimentación en el proceso de separación electrodialítica utilizando NPM-6 y AEM-5 como ACM para el fraccionamiento de ácido húmico. y NaCl a una corriente de 0,8 A. Vale la pena señalar que el consumo de energía requerido aumenta y la calidad del diluido se deteriora con el aumento de la salinidad de la alimentación durante el proceso de electrodiálisis, debido a la retrodifusión de los contraiones42. Está demostrado que la electrodiálisis es un sistema de desalinización más rentable a baja salinidad43. Por lo tanto, la salinidad de la solución mixta de ácido húmico/NaCl se fijó en el nivel de 50 g l-1 en este caso, lo que puede ser suficiente para demostrar el rendimiento de desalinización de los ACM en condiciones de salinidad elevada.

Para explorar el mecanismo de transporte de masa de los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI en electrodiálisis, simulamos el comportamiento de transferencia de diferentes iones (es decir, iones Cl−, Na+ y ampicilina) bajo un campo eléctrico aplicado a través de MD. Puede encontrar una descripción más detallada de la simulación MD en Información complementaria.

Los autores declaran que los datos principales que respaldan los hallazgos de este estudio están contenidos en el artículo. Conjuntos de datos experimentales clave, sin procesar, para las Figs. 1, 2 y 5 están disponibles en Figshare (https://doi.org/10.6084/m9.figshare.21900870). Todos los demás datos relevantes están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Este trabajo fue apoyado financieramente por el Programa Nacional Clave de Investigación y Desarrollo de China (2021YFC3201400), la Fundación de Ciencias Naturales de la provincia de Fujian (2021J01628), el Departamento Provincial de Ciencia y Tecnología de Fujian (2019Y0006), la Royal Society (IEC\NSFC\ 211021), la Real Academia de Ingeniería (IF2223B-104) y el Leverhulme Trust (RPG-2022-177). YML agradece el apoyo financiero de la subvención del Instituto Coreano de Evaluación y Planificación de Tecnología Energética (KETEP) (20202020800330). El DHS agradece el apoyo del Instituto Coreano de Evaluación y Planificación de Tecnología Energética (KETEP) y el Ministerio de Comercio, Industria y Energía (MOTIE) de la República de Corea (no. 20224000000100). El trabajo computacional para este artículo se realizó (total o parcialmente) con recursos del Centro Nacional de Supercomputación (NSCC), Singapur (https://www.nscc.sg). Se agradece a R. Zhang y H. Chang de la Universidad Tecnológica de Hebei, China, por las mediciones de imágenes AFM y SEM.

Academia de Innovación de Ganjiang, Academia China de Ciencias, Ganzhou, China

Jiuyang Lin

Laboratorio clave de producción más limpia de tierras raras de la provincia de Jiangxi, Ganzhou, China

Jiuyang Lin

Laboratorio clave de tierras raras, Academia de Ciencias de China, Ganzhou, China

Jiuyang Lin

Facultad de Ingeniería de Seguridad y Medio Ambiente, Universidad de Fuzhou, Fuzhou, China

Jiuyang Lin, Shuangling Xie, Jiale Du, Riri Liu, Xiangyu Chen, Zijian Yu y Shengqiong Fang

Laboratorio Provincial Clave de Regulación y Salud Ambiental del Suelo, Facultad de Recursos y Medio Ambiente, Universidad Agrícola y Forestal de Fujian, Fuzhou, China

Wenyuan Ye

Departamento de Ingeniería Energética, Facultad de Ingeniería, Universidad de Hanyang, Seúl, República de Corea

Dong Zou y Young Moo Lee

Clúster de Ingeniería, Instituto de Tecnología de Singapur, Singapur, Singapur

Elisa Yun Mei Ang

Escuela de Ingeniería Mecánica y Aeroespacial, Universidad Tecnológica de Nanyang, Singapur, Singapur

William Toh y Teng Yong Ng

Facultad de Ingeniería Mecánica y de Vehículos, Universidad de Hunan, Changsha, China

Dan Dan Han

Instituto de Materiales y Dispositivos Energéticos, Instituto Coreano de Tecnología Energética (KENTECH), Naju, República de Corea

Dong Han Seo

Instituto de Materiales Fronterizos, Universidad Deakin, Geelong, Victoria, Australia

Shuaifei Zhao

Ingeniería de Procesos para Sistemas Sostenibles (ProcESS), Departamento de Ingeniería Química, KU Leuven, Lovaina, Bélgica

Bart Van der Bruggen

Departamento de Ingeniería Química, Universidad de Bath, Bath, Reino Unido

Ming Xie

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JL, WY, MX y YML concibieron la idea y diseñaron la investigación. JL, WY, SX, JD, RL, XC y ZY prepararon los NPM de TFC recubiertos con PDA/PEI y realizaron los experimentos de separación impulsados ​​por presión y electroimpulsados. EYMA, WT, DDH y TYN realizaron la simulación MD. JL, WY, DZ, SF, DHS, SZ, BVDB, MX e YML contribuyeron a la interpretación de los datos y a la redacción del manuscrito.

Correspondencia a Jiuyang Lin, Wenyuan Ye, Ming Xie o Young Moo Lee.

Los autores declaran que no tienen intereses en competencia.

Nature Water agradece a Kyoung Jin Alicia An y al otro revisor anónimo por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Métodos complementarios, Figs. 1–19 y Tablas 1–4.

Transferencia de iones Cl− bajo un campo eléctrico aplicado de 1 × 10−2 V Å−1.

Transferencia de iones Na+ bajo un campo eléctrico aplicado de 1 × 10−2 V Å−1.

Transferencia de iones de ampicilina en estado de equilibrio (sin campo eléctrico) y un campo eléctrico aplicado de 1 × 10−2 V Å−1.

Datos no procesados ​​para la Fig. 1.

Datos no procesados ​​para la Fig. 2.

Datos no procesados ​​para la Fig. 5.

Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado a los autores originales y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

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Lin, J., Ye, W., Xie, S. et al. El efecto de protección permite una rápida transferencia de iones a través de una membrana nanoporosa para una electrodiálisis de alta eficiencia energética. Agua Natural (2023). https://doi.org/10.1038/s44221-023-00113-5

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Recibido: 25 de julio de 2022

Aceptado: 01 de julio de 2023

Publicado: 03 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-023-00113-5

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